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发布时间：2023-06-08

       我院晶态环境功能材料科研小组负责人何畅副教授，与中国科学院福建物质结构研究所、中国福建光电信息科学与技术创新实验室（闽都创新实验室）、中国科学院大学多家单位合作，作为第一作者，以福建理工大学为第二单位在国际著名自然科学类顶级期刊《Nature Communications》（SCI一区TOP，IF = 16.6）上发表论文，题为“A Porous Metal-Organic Cage Liquid for Sustainable CO₂ Conversion Reactions”，实现了我院教师在该期刊的突破。多孔液体（Porous Liquids, PLs）是一种具有多孔固体永久孔隙度的特殊流体，具有克服传统多孔材料在气液固三相反应中气体溶解度差的局限性的应用潜力。PLs一般可以分为三种类型，其中I型PLs是由刚性多孔主体组成，在纯净状态下多孔主体呈液态。Ⅱ型、Ⅲ型PLs是由多孔孔腔或框架材料分别溶解或分散于大尺寸位阻溶剂中构成。相较而言，I型PLs因无需额外溶剂来保持流动性，表现出高孔隙率与非挥发性等优势。然而，I型PLs的制备是最复杂的，因为很难在液态下维持整齐的多孔分子宿主，因此开发制备I型PLs的新策略是十分必要的。在这项工作中，我们设计了一种通过长链聚乙二醇(PEG)-咪唑链功能连接剂、杯芳烃分子和锌离子自组装制备多孔金属有机笼（Metal–organic cages, MOC）液体（Im-PL-Cage）的方法。通过这种方法得到的材料具有永久的孔隙度和流动性，并且具有高容量的CO₂吸附能力。由于在纯液体中具有永久孔隙，Im-PL-Cage可以通过吸附浓缩CO₂分子，产生比传统溶剂更高的密度。因此，储存在Im-PL-Cage中的CO₂可以有效地转化为更高附加值的甲酰化产物，其催化性能远远超过传统多孔MOC固体和非多孔PEG-咪唑。这项工作中开发的策略可以作为具有一定普适性的方法制备一系列的功能化I型多孔液体。同时，该工作将多孔液态MOC应用于可持续CO₂催化转化，拓展了多孔液态材料的应用范围，缩小了均相与非均相催化系统的差距。该工作得到国家自然科学基金、福建省自然科学基金、福建理工大学科研启动基金、结构化学国家重点实验室开放基金等项目的支持。

图1 I型多孔液体Im-PL-Cage的合成策略及催化应用示意图

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-39089-x